▲第一作者：师晓宇；通讯作者：吴忠帅
通讯单位：中国科学院大连化学物理研究所
论文DOI：10.1002/adfm.201902860
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采用激光热解聚酰亚胺制备图案化石墨烯薄膜的方法，一步实现了超级电容器电极材料的制备，单体的构建和多个超级电容器的自集成，大大简化了制作流程，显著提高了集成化超级电容器的整体性、机械柔性和性能一致性。此外，该超级电容器在离子液体电解液中表现出了优异的高温（100 ℃）稳定性。
背景介绍
微型化、柔性化电子器件的快速发展，极大刺激了人们对微型储能器件的需求。微型超级电容器由于具有充放电速率快，功率密度高，循环寿命好等优点，被认为是一种极有竞争力的微型功率源。然而，单个微型超级电容器的输出电压和电流有限，难以满足电子器件的应用需求，因此在实际中通常需要将多个超级电容器进行串联和（或）并联集成来提高电压和（或）电流。
近年来石墨烯等纳米材料的发展和微加工技术的进步显著提高了微型超级电容器的性能，并赋予了其丰富的功能性。然而，电极材料合成，微型超级电容器单体制备和多个器件单体的集成一般需要多个分离的步骤，极大增加了过程的复杂度。因此，急需开发简单高效的集成化微型超级电容器制备方法。
本文亮点
采用激光热解聚酰亚胺制备图案化石墨烯薄膜的方法，一步实现了超级电容器电极材料的制备，单体的构建和多个超级电容器的自集成，大大简化了制作流程，显著提高了集成器件的整体性。根据不同的实际应用需求，不仅可以对集成化微型超级电容器的形状和大小进行有效调控，而且能够实现任意数量平面微型超级电容器的串并联集成，能够有效定制输出电压和电流。
由于集成化超级电容器的集流体、电极和连接体组成相同且一步制得，所获得的器件具有良好的一体性、柔韧性和性能一致性。此外，在离子液体电解液中该器件表现出优异的高温性能，可在 100 ℃ 下稳定工作。
图文解析
在电脑控制下，使用波长 450 nm 的蓝紫色激光对聚酰亚胺薄膜进行热解，高效获得具有高导电性、三维交联多孔的石墨烯薄膜（LIG）。通过对激光刻画路径的设计，制备出具有不同图案化微电极的微型超级电容器（交叉指、同心圆、线形、折叠形）和高度自集成的微型超级电容器模块（LIG-MSCs）。其中，石墨烯薄膜材料制备、图案化微电极单体的构建和多个微型超级电容器之间的集成多个步骤实现一步高效完成。
▲图1. LIG-MSCs 制备示意图；不同形状 LIG-MSCs 照片；LIG 的表征。
所得的集成化微型超级电容器（10S×1P、1S×4P、4S×4P，分别代表 10 个微型超级电容器串联、4 个并联、4 个串联为一组 4 组并联的器件）均表现出了接近理想的双电层电容行为。例如，LIG-MSCs（10S×1P）的电压窗口为 8 V，是单个器件的十倍，而且随串联个数的增加，恒流充放电时间几乎不变；LIG-MSCs（4S×4P）的电压窗口为 3.2 V，且容量随并联组数近似线性增长，表明 LIG-MSCs 具有理想的串并联行为和出色的性能一致性。
▲图2. 集成化 LIG-MSCs 的照片、应用展示及电化学性能。
由于聚酰亚胺基底、石墨烯电极的耐高温性，文中使用高温稳定的离子液体凝胶作为电解液（BMIMPF6-PVDF-HFP）的 LIG-MSCs 在 100 ℃ 下可以稳定工作，3000 个循环后仍有 90 % 的容量保持率，拓展了 LIG-MSCs 的潜在应用场景。
▲图3. 以离子液体为电解液，LIG-MSCs在100 ℃下的电化学性能。
总结与展望
该工作采用激光刻写一步实现了从电极材料制备、单个微型超级电容器构建到多个微型超级电容器集成一体化的技术过程，大大简化了集成化微型超级电容器的制作流程，并拓宽了其潜在应用场景，未来有望被用作可穿戴电子、贴片式健康监测器件等多类微电子产品的功率源。
作者简介
吴忠帅，中国科学院大连化学物理研究所首席研究员、二维材料与能源器件研究组组长、博士生导师、国家青年千人计划入选者（2015）。主要从事石墨烯等二维材料制备、结构设计及其微纳能源器件方面工作，具体包括柔性化、微型化平面储能器件、超级电容器、高比能电池（锂/硫/固态电池）以及新型电池（钠/钾/铝离子）。
已在 Energy Environ. Sci.、Adv. Mater.、Nat. Commun.、J. Am. Chem. Soc.等杂志发表学术论文 100 余篇，其中影响因子大于 10 的论文 58 篇，被 SCI 引用 18600 余次；24 篇论文入选 ESI 高被引论文，其中一篇论文入选“2006-2016近十年中国十大高被引论文”；获 2018 和 2019 年全球高被引科学家（Clarivate Analytics），2019 年度“Publons 同行评议奖”-全球顶尖审稿人（1 %）；承担科技部、中组部、基金委、辽宁省等 23 个科研项目。
获得国家自然科学奖二等奖、辽宁省自然科学奖一等奖、辽宁省“百千万人才工程”-百人计划、中科院百人计划终期评估优秀（2019），辽宁省“兴辽英才计划”青年拔尖人才等奖项或荣誉。担任 J. Energy Chem. 客座编辑和执行编辑、Adv. Mater. 客座编辑、Energy Storage Mater. 客座编辑和国际编委等 7 个杂志多项学术任职。
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文章链接：
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adfm.201902860
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